温州大学化学与材料工程学院温州大学新材料与产业技术研究院财务管理系统
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我院薛立新教授团队在Adv.Funct.Mat.发文:超疏水可加热H-MXene/PPy/PEG/PP高粘度原油吸附材料。
文章旨在开发新型可加热高效吸附材料,用于泄漏重质原油的检测与回收;同时通过研究加热模式和纤维横截面形状对表面散热指数n及表面散热容量Cs的影响,揭示其内在作用机理,并探究MXene外涂层的局域表面等离子体共振(LSPR),对所开发的可加热吸附材料的非牛顿表面散热过程的影响。
由于重质原油具有高粘度特性,其泄漏监测和高效回收始终面临技术挑战。团队将异形截面的聚丙烯纺粘非织造布(NWF)与聚吡咯(PPy)和 MXene(H-MXene/PPy/PEG/PP)涂层相结合,构建了超疏水可加热高粘度原油吸附材料,成功应用于海洋原油泄漏现场监测和高效清除。该材料展现出卓越的光热转换与焦耳热能转化能力,同时具备优异的原油吸附速度和容量。在1千瓦/平方米的太阳辐射或5伏低压条件下,其表面温度分别可提升至101℃和73.5℃。在1千瓦/平方米光辐射下,该材料仅需54秒即可完成原油泄漏检测,并以每平方米每小时176.5公斤的惊人速率实现泄漏高粘度原油的持续回收。
文章系统地研究了纤维横截面形状、加热模式和操作条件对吸附材料表面温度、表面散热指数、表面热容、溢油泄漏响应时间(RT)、溢油吸收能力和分离效率的影响规律,发现异形截面的纤维可以提升无纺布的原油吸收速度,从而缩短溢油泄漏响应时间,提高溢油回收速率;并观察到由光与焦耳相结合加热条件的大幅度非牛顿型散热机制,表现为异常高(1.66 至 2.77)的散热指数。
图1 可加热吸附材料的制备过程
图1展示了材料制备全流程:首先通过LiF/HCl蚀刻Ti₃AlC₂(MAX相)获得MXene纳米片(图1a)。随后通过原位聚合、浸渍涂层和化学气相沉积技术,在异形聚丙烯纤维表面构建PEG粘结层、PPy导电层及MXene光热层。最终经硅烷偶联剂改性形成超疏水表面(图1b)。
图2 可加热吸附材料的理化性质表征
图2通过光谱分析证实材料成功复合:FT-IR显示MXene的Ti-O特征峰(570 cm⁻¹)和疏水层的Si-O峰(1287 cm⁻¹)(图3a);XPS检测到Ti、F、N、O、Si元素(图3b),其中O1s谱证明MXene与PPy/PEG间形成Ti-O-C键(图3d-f)。热重分析(图3h)表明材料在150℃以下保持稳定,800℃下残炭率达94.6%;力学测试(图3i)显示涂层使拉伸强度提升至0.32 MPa,氢键与化学接枝增强了界面稳定性。
图3 可加热吸附材料的光热性能
图3显示MXene/PPy/PEG@PP(C)在UV-vis-NIR段具有宽谱吸收(图5a),0.5 kW/m²光照70秒内表面温度升至75.7℃(图5b-c)。MXene的局域表面等离子体共振(LSPR)效应会发射紫外-可见光抵消PPy层吸收(图5d),但PPy的π-π*电子跃迁与MXene等离子体加热仍协同提升热转换效率(图5e)。
图4可加热吸附材料的电热性质
图4 结果显示PPy含量增加可提升表面温,而MXene过量会因热分散效应略微降温(图6a-b);焦耳加热模式下,15V电压使温度升至168.2℃(图6c2e),且低电压(5–8V)与弱光照耦合即可达到相当于1.0 kW/m²的加热效果(图6d2f)。
MXene与金和银等贵重金属类似,具有局部表面等离子体共振(LSPR)效应。在此过程中产生的等离子体是一种重要的光子准粒子。在光照作用下,电子与光子准粒子之间的强场相互作用能够通过吸收和激发实现相干能量交换,从而产生额外效应。这种光-物质相互作用过程进一步提高了自发辐射效率,从而增强了热辐射。此外,当多维层之间的纳米级间距处于亚波长尺度时,结构之间的近场耦合也能增强热辐射。当高焦耳电压(8 V)被施加以与光加热耦合时,这种由 LSPR 引起的热散射机制能够得到增强,从而产生高达 2.74 - 2.77 的异常高的非牛顿散热指数 n 值。
图5 纤维形状与加热模式对散热指数n的影响
图5显示,在 H-MXene/PPy/PEG/PP 纤维中,纤维的横截面形状对它们的散热指数 n 没有显著影响。在焦耳加热条件下,散热指数 n 处于 1.03 至 1.04 的范围内,符合牛顿冷却定律。在光照、光耦合模式下,与牛顿冷却动力学相比,存在较大的偏差,平均 n 值在 1.66 至 2.77 之间。当外部 MXene 涂层诱导局部表面等离子体共振(LSPR)效应以通过发射更高频率的光来加速非牛顿表面冷却时,情况更是如此。结果进一步显示散热过程存在与不同的表面热容量 Cs1、Cs2 和 Cs3 相关的三个连续冷却阶段。从焦耳-光耦合加热模式产生的非牛顿冷却能够显著增加初始冷却区域和 Cs1 值。增加能量输入会增加表面散热的热容 Cs1-3 值,但这种变化可能源于局部过热或纤维横截面形状的差异。
该研究成果以“MXene/PPy coated non-woven fabrics of polypropylene shaped fibers: preparation, heat dissipation and applications in viscous oil spillage monitoring and recovery”为题,发表在国际期刊《Advanced Functional Materials》上。该工作的指导老师包括我院薛立新研究员、浙江工业大学之江学院蒋国军副教授和膜分离与水科学技术中心高从堦院士,参与的研究生包括浙江工业大学李正博士和赵明宇硕士。
文章链接:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202509435
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